裴行俭是长孙无忌的门生，又素来敬重褚遂良的为人，私下里对长孙无忌说：“皇后并无过错，若废后立武昭仪，恐会扰乱朝纲，日后外戚专权，后果不堪设想。”这话不知怎么被许敬宗知道了，他立刻报告给武则天。武则天正愁找不到理由打压反对自己的人，得知后勃然大怒，在唐高宗面前哭诉：“裴行俭不过一个长安令，竟敢干涉后宫之事，还污蔑臣妾，这背后定是长孙无忌等人指使！”唐高宗本就对长孙无忌等人的反对感到不满，听了武则天的话，当即下令将裴行俭贬为西州都督府长史，派往西域——这一贬，就是整整五年。
西州就是如今的新疆吐鲁番，当时是唐朝在西域的重要据点，地处丝绸之路的要冲，一边连着中原与西域的贸易，一边还要防备西突厥的残部和大食（阿拉伯帝国）的东扩。这里的气候与长安截然不同，夏天酷热难耐，地表温度能达到五六十度，冬天又寒冷刺骨，风沙还特别大。
西州都督叫麴智湛，是高昌国的后裔——高昌国在贞观十四年（640年）被唐朝平定，改为西州，麴智湛归唐后被任命为都督。麴智湛见裴行俭是被贬来的，起初没太重视，只给了他一些琐碎的差事，比如整理文书、接待使者。但裴行俭毫无怨言，把每件事都做得尽心尽力：整理文书时，他会把西域各国的使者名单、贡品清单分类整理，还在后面附上备注，注明各国的风土人情；接待使者时，他不仅能说流利的突厥语，还能和他们聊中原的文化，比如讲李白的诗、王羲之的书法，不少使者都对他刮目相看，回去后还向自己的国王称赞“唐朝的裴长史是个有学问的人”。
时间久了，麴智湛发现裴行俭不简单，就把一些重要的差事交给了他，比如管理西州的屯田。西州虽然气候干旱，但有天山的雪水可以灌溉，适合种小麦和葡萄。裴行俭到屯田区考察后，发现当地的灌溉系统很简陋，很多田地因为缺水种不出庄稼，而有些地方又因为排水不畅导致积水。他立刻召集当地的农民和士兵，一起修水渠——他根据天山雪水的流向，设计了一条“支渠网”，主渠从天山脚下延伸到屯田区，再分支出几十条小渠，覆盖所有田地；还在水渠旁边修了排水沟，解决积水问题。为了调动大家的积极性，裴行俭还带头干活，每天天不亮就去工地，和农民一起挖渠、挑土，手上磨出了水泡也不休息。
几个月后，水渠修好了，天山的雪水流进了屯田区，原本荒芜的田地长出了绿油油的小麦。到了秋天，小麦丰收，产量比往年翻了一倍，士兵和百姓都很高兴，纷纷给裴行俭送葡萄、哈密瓜。麴智湛也对他赞不绝口：“裴长史，你这本事，可比我强多了！”
除了管理屯田，裴行俭还很注重和当地少数民族部落的关系。西州附近有个回纥部落，首领叫药罗葛·婆闰，他的父亲曾帮助唐朝平定过东突厥，对唐朝很友好，但最近因为和邻近的处月部落争夺水源，两家闹得很僵，甚至差点动手。裴行俭得知后，主动去见药罗葛·婆闰和处月部落的首领处月阙俟斤。
他先去了回纥部落的帐篷，药罗葛·婆闰见他来了，还带着丝绸和茶叶，很是热情，摆上烤羊肉、马奶酒招待他。裴行俭喝了一口马奶酒，说：“婆闰首领，我听说你和处月部落因为水源的事闹得不愉快？”药罗葛·婆闰叹了口气：“裴长史，你不知道，那条月牙河是我们两家唯一的水源，今年天旱，水少了，他们却把水都截住了，我们的牛羊都快渴死了！”裴行俭又去见处月阙俟斤，处月阙俟斤也有一肚子委屈：“我们部落的人比回纥多，需要的水也多呀。”
裴行俭听了两边的话，心里有了主意。他带着两个首领去月牙河考察，指着河道说：“这条河从雪山流下来，到这里分成了两条支流，一条流向回纥，一条流向处月。我看不如这样，我们在主河道修个分水闸，根据两家的人口和牛羊数量分配水量，旱季的时候，每天早上由两家各派一个人去闸口放水，谁也不许多占。另外，你们两家可以一起养羊，回纥的羊肉质好，处月的羊繁殖快，一起养既能多赚钱，又能减少摩擦，你们看怎么样？”
两个首领听了，都觉得这个办法好——分水闸能解决水源问题，一起养羊还能互利共赢。当天下午，他们就握手言和，还杀了羊、喝了血酒，发誓以后再也不打仗。这件事传开后，西州附近的部落都知道裴行俭是个“会讲道理的官”，有矛盾都愿意找他调解，裴行俭在西域的威望也越来越高。
显庆二年（657年），苏定方率军平定西突厥，擒获沙钵罗可汗，唐朝在西突厥故地设立了蒙池都护府和昆陵都护府，西域的局势暂时稳定下来。但好景不长，显庆五年（660年），苏定方去世，西突厥的残部又开始活跃起来，他们在西域各地烧杀抢掠，扰乱商路；与此同时，大食也开始向东扩张，攻占了波斯（萨珊王朝）的大片领土。
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