此后，来俊臣的胃口越来越大。他不仅诬告大臣，还将目光投向了李唐宗室。皇嗣李旦（即后来的唐睿宗）的妃子刘氏、窦氏，都因被来俊臣诬告“使用巫蛊之术诅咒陛下”而被秘密处死，李旦自身也多次遭到来俊臣的构陷，险些被废黜皇嗣之位。除此之外，韩王李元嘉、鲁王李灵夔等数十位李唐宗室，也都被来俊臣罗织罪名，最终满门抄斩。据《新唐书》记载，仅在来俊臣掌权的数年里，因他诬告而被灭族的官员百姓，就多达数千家，长安城内人人自危，即便好友相见，也不敢多说一句话，生怕被来俊臣的人听到，扣上“谋反”的罪名。
权力的膨胀，让来俊臣变得愈发狂妄。神功元年（697年），来俊臣竟暗中策划，诬告武氏诸王（武则天的侄子武承嗣、武三思等）和太平公主（武则天的女儿）“谋反”。
为了实施这个计划，来俊臣暗中联络了一些心腹，让他们编造武氏诸王与太平公主“私通外敌、意图篡位”的罪状。可他没想到，他的一个心腹因害怕事情败露后被灭族，竟提前将计划告知了武承嗣。武承嗣得知后大怒，立刻联合武三思、太平公主等人，一同入宫面见武则天，告发来俊臣“意图谋反，欲诛杀宗室及公主”。
武则天起初并不愿处置来俊臣——毕竟来俊臣为她清除了许多异己，是她巩固政权的“工具”。可武承嗣等人却跪在地上，哭着说：“来俊臣狼子野心，今日敢诬告我们，明日便敢对陛下不利！若不除他，恐生大患！”此时，宰相吉顼也趁机进言：“来俊臣掌权以来，滥杀无辜，天下人早已对他恨之入骨。若陛下再包庇他，恐会失去民心，动摇社稷根基。”
武则天沉默良久，最终意识到，来俊臣已犯众怒，站在了武氏宗族和太平公主的对立面——这些人是她政权的核心支柱，她不能为了一个酷吏，而失去这些人的支持。于是，武则天下令将来俊臣逮捕入狱，交由刑部审讯。
最终，刑部判定来俊臣“谋反罪成立”，请求武则天将其处死。武则天犹豫了三日，最终还是下了一道敕令：“来俊臣滥杀无辜，罪大恶极，着即处斩，家产抄没，家人流放岭南。”
神功元年六月初三，来俊臣被押赴长安西市斩首。消息传出后，长安百姓纷纷涌上街头，争相前往西市观看。当来俊臣的头颅落地时，百姓们欢呼雀跃，甚至有人冲上前去，割下他的肉生吃，以泄心头之恨。《资治通鉴》记载，来俊臣死后，“士民莫不称庆，脔其肉，斯须而尽，仇家争食其心肝”。
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