桓温之所以选择前燕作为目标，一是因为前燕刚经历“慕容恪去世”（公元367年）的权力真空，慕容垂与慕容暐的矛盾逐渐激化，政权内部出现裂痕；二是因为前燕占据了河南的部分地区，威胁到了东晋的北方边境，“伐燕”既能消除威胁，也能获得中原的富庶之地，为日后称帝积累资本。
为了确保第三次北伐成功，桓温做了前所未有的准备：他调集了五万大军，这是东晋建国以来规模最大的一次军事行动；他还联合了前秦，约定“两国夹击前燕，灭燕后，河南之地归东晋，河北之地归前秦”；同时，他开辟了“黄河水运”，通过黄河运送粮食，以解决补给问题。
公元369年四月，第三次北伐正式开始。桓温率领大军，从兖州出发，沿黄河东进，一路势如破竹：在湖陆（今山东鱼台），击败了前燕的将领慕容忠，斩杀燕军三千余人；在金乡（今山东金乡），又击败了前燕的大将慕容厉，攻克了金乡城；接着，晋军渡过黄河，在黄墟（今河南兰考）大败前燕的主力部队，斩杀前燕将领慕容臧，燕军死伤万余人。
前燕皇帝慕容暐吓得魂不附体，赶紧派使者去前秦求救，答应“若前秦出兵相救，愿将虎牢关以西的土地割给前秦”。前秦皇帝苻坚，本想坐山观虎斗，见前燕愿意割地，便派大将苟池、邓羌率领两万大军，前往救援前燕。
与此同时，前燕的吴王慕容垂，主动向慕容暐请战，要求率军抵御桓温。慕容暐虽与慕容垂有矛盾，但此时已无其他将领可用，只得任命慕容垂为南讨大都督，率领五万大军，前往枋头（今河南浚县）迎战桓温。
枋头是黄河中游的重要渡口，也是通往前燕都城邺城（今河北临漳）的必经之路。桓温的大军抵达枋头后，便在此驻扎，准备进攻邺城。而慕容垂则率领燕军，在枋头附近的林渚（今河南浚县东南）驻扎，与晋军对峙。
慕容垂深知桓温的弱点——依赖黄河水运补给。因此，他没有与晋军正面决战，而是采取了“袭扰粮道”的战术：他派大将慕容德率领一万骑兵，绕到晋军的后方，袭扰黄河水运的粮船；同时，他派另一员大将慕容宙，率领两千骑兵，不断袭扰晋军的营地，让晋军士兵无法休息。
桓温的粮道，很快便出现了问题。慕容德的骑兵，多次拦截晋军的粮船，烧毁了大量粮食；黄河的水位也因季节变化而下降，粮船无法顺利通行。桓温的大军在枋头驻留了一个多月，粮食越吃越少，士兵们开始出现饥饿和疲惫的情况。
为了解决粮荒，桓温曾派大将袁真率军进攻谯郡（今安徽亳州）、梁国（今河南商丘），试图开辟新的粮道，却被前燕的将领慕容尘击败。袁真的失败，让桓温彻底失去了获得补给的希望。
公元369年九月，桓温见粮尽兵疲，且前秦的援军即将抵达，只得下令撤退。慕容垂早已料到桓温会撤退，他没有立即追击，而是率领燕军，悄悄跟在晋军后面，等待最佳的进攻时机。
当晋军撤退到襄邑（今河南睢县）时，慕容垂认为时机已到。他率领五万燕军，突然发起进攻，同时前秦的援军也从侧翼夹击晋军。晋军本就因缺粮而士气低落，又遭到燕、秦两军的夹击，顿时溃不成军。士兵们四散奔逃，互相踩踏，死伤了三万多人。
桓温带着残兵，狼狈地逃回江南。当他回到建康时，五万大军只剩下一万多人，第三次北伐以“惨败”告终。
枋头之败，对桓温的打击是毁灭性的。他一辈子靠军功立威，可此次惨败，让他的声望一落千丈——江南的士民开始指责他“好大喜功，不顾士兵死活”；朝廷中的门阀大族，也趁机重新抬头，反对他的声音越来越大；甚至他的亲信，也开始对他产生怀疑。
桓温知道，若不采取强硬措施，自己的权力将岌岌可危。他一生都在“以军功固权”，如今军功没了，便只能“以权谋固权”——他想到了一个狠招：废立皇帝。
公元371年，桓温率领大军，进驻建康城外的白石垒，摆出“兵临城下”的姿态，向朝廷上书，请求废黜当时的皇帝司马奕（晋穆帝司马聃死后，司马奕继位，是为晋废帝），改立会稽王司马昱为帝。
司马奕是个老实人，在位期间并无过错，甚至还能“恭谨节俭”，可桓温要的就是“无过而废”——他就是要通过“废立皇帝”，向全天下证明：皇帝的废立，全在他一念之间；东晋的皇权，早已掌控在他手中。
为了给废帝找借口，桓温编造了一个荒唐的理由——他造谣说司马奕“不能生育”，让自己的宠臣相龙、计好、朱灵宝等人，与后宫的美人私通，生下了两个儿子，还说这两个儿子“不是皇室血脉，不该继承皇位”。他甚至还让自己的亲信，在朝廷和民间散布这个谣言，让百姓误以为司马奕真的“荒淫无道”。
朝廷中的大臣，虽知道这是桓温的阴谋，却因惧怕他的兵权，不敢反对。只有时任尚书仆射的王彪之，鼓起勇气对桓温说：“废立皇帝是社稷大事，需有确凿的证据。陛下（指司马奕）在位多年，并无过错，仅凭谣言便废帝，恐难服天下人心。”
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