清除了褚遂良后，许敬宗的下一个目标是长孙无忌。长孙无忌是唐高宗的舅父，又是开国功臣，地位尊崇，想要扳倒他，并非易事。许敬宗苦等时机，终于在显庆四年，找到了突破口。
显庆四年（659年），许敬宗利用审理太子洗马韦季方和监察御史李巢“朋党案”的机会，诬陷长孙无忌谋反。唐高宗起初不信，反驳道：“舅父是朕的至亲，又是开国元勋，怎会参与谋反？”
许敬宗早有准备，他拿出“证据”——一份所谓韦季方与长孙无忌的“往来书信”（实为许敬宗伪造）。许敬宗还在高宗面前声泪俱下：“陛下，臣起初也不愿相信太尉会谋反，可证据确凿！长孙无忌贵为陛下舅父，朝中大臣多依附于他，若他真有反心，一旦发动，陛下与宗庙都将陷入危局！臣恐其诈穷发急，攘袂一呼，同恶云集，为宗庙忧啊！”
为了让高宗彻底相信，许敬宗又举了隋朝杨素的例子：“杨素也曾是隋朝功臣，权势赫赫，后来其子杨玄感谋反，导致隋朝大乱。长孙无忌如今的权势，比杨素当年更盛，若不早除，必成后患！”唐高宗本就对长孙无忌有所忌惮，被许敬宗一番蛊惑后，渐渐动摇，最终下令将长孙无忌削去太尉官职，贬为扬州都督，安置于黔州。
长孙无忌被贬后，许敬宗仍不放心，又上奏称“长孙无忌在黔州仍与旧部联络，恐有异动”，并自请前往黔州“复查”此案。唐高宗准奏后，许敬宗立刻派心腹前往黔州，对长孙无忌严刑逼供，逼迫他承认“谋反”罪名。长孙无忌深知自己难逃一死，在狱中自缢身亡，享年六十三岁。
随后，许敬宗又借机大肆株连，将长孙无忌的儿子长孙冲、长孙诠等流放岭南，近亲族人流放边远之地，朝中与长孙无忌有牵连的官员，或被罢官，或被处死，一时间朝堂震动，“关陇集团”彻底瓦解，而许敬宗则因“平叛之功”，被擢升为尚书右仆射，封河间郡公，达到了权力的顶峰。
许敬宗长期负责监修国史，从《武德实录》《贞观实录》到《永徽五礼》，多部重要史书均由他主持修订。然而，他却将修史大权当作满足私怨、掩盖自身劣迹的工具，肆意篡改史实。
对于与自己有私怨的人，许敬宗常常刻意贬低。比如隋朝旧臣裴寂，曾与李渊一同起兵，是唐朝开国功臣，却因早年与许敬宗的父亲许善心有过节，许敬宗便在《武德实录》中故意弱化裴寂的功绩，将其描述成“无谋无略，仅靠李渊信任才得以显贵”的人；又如贞观朝名臣封德彝，与许敬宗有过节，许敬宗便在史书中抹黑封德彝，称其“在隋末时反复无常，先附宇文化及，后又降唐，品行不端”。
对于自己的父亲许善心，许敬宗则极力美化。隋末江都之变中，许善心虽拒不降宇文化及而死，但许敬宗自己屈膝投降，这成了他的心病。为了掩盖自己的“失节”，他在史书中刻意夸大许善心的“忠烈”，称其“面对宇文化及的屠刀，宁死不屈，痛斥逆贼”，却对自己投降的经历一笔带过，仅用“随父在江都，后辗转归唐”轻描淡写。
此外，许敬宗还利用修史掩盖自己的劣迹。他曾因接受蛮夷首领的贿赂，为其加官进爵，事后也下令将相关记载从官书中删除。时任国子博士的范履冰曾对人说：“许敬宗修史，犹如儿戏，私怨必报，私恩必记，这样的史书，怎能信？”
许敬宗身居高位后，利用职权，大肆敛财：主持官员选拔时，谁给的贿赂多，谁就能得到肥缺；为皇室宗亲主持婚事时，更是索要高额“主持费”，甚至连公主出嫁，他都敢开口索要绸缎千匹。
他还在长安城中建造了奢华的府邸，其规模远超官员规制，府邸内的园林、楼阁极尽精巧，甚至仿照皇宫的样式建造了“听政楼”，被人弹劾“僭越”，他却仗着唐高宗与武则天的信任，毫不在意。一次，他看中了御史大夫崔义玄家的一座假山，便直接派人去要，崔义玄不敢得罪他，只得将假山拆了送到他家。
咸亨元年，许敬宗因病退休，唐高宗念其“功绩”，仍给了他丰厚的俸禄。次年，许敬宗病逝，享年八十一岁。唐高宗追赠他为开府仪同三司、扬州大都督，还下令为他举哀三日。
许敬宗死后不久，就有人上奏揭发他篡改国史、构陷忠良的罪行。唐高宗命人重新审查许敬宗修订的史书，发现其中果然有多处篡改之处，遂下令让史官重新修订；太常寺为许敬宗拟定谥号时，最初定为“缪”（意为“名与实爽”，即名不副实），后因唐高宗干预才改为“恭”。
后世史学家称许敬宗为“千古阴人”，《旧唐书》中评价他“为子娶妇，受钱数十万，为女适人，费数百万，规求无厌，臧货盈积”，《新唐书》将他列入《奸臣传》，称他“构陷无忌、遂良，杀之，天下冤之”。
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